固体激光制冷利用反斯托克斯荧光过程从材料中提取热量，基于该原理的光学低温制冷技术具有无运动部件、无振动和结构紧凑等特点，在空间红外探测、精密时频计量、量子技术以及微纳器件热管理等对振动和环境稳定性要求极高的领域具有重要应用潜力。然而，固体激光制冷在向液氮温区进一步发展中存在明显的理论与实验差距。理论预测高纯度Yb³⁺掺杂YLiF₄和LuLiF₄晶体最低可达温度能低于70 K，但近十年来实验结果基本停滞在90～120 K，这说明低温条件下仍存在有尚未明确的物理机制。

近日，中国科学院理化技术研究所低温科学与技术全国重点实验室低温制冷与特种动力技术研究中心钟标研究员与罗二仓研究员带领的团队联合华东师范大学、意大利比萨大学等单位针对长期制约固体光制冷向液氮温区及更低温度发展的关键问题开展了系统研究。团队以7.5% Yb³⁺: LuLiF₄晶体为研究对象，结合低温光谱表征、激光制冷实验和蒙特卡洛荧光追迹，重点揭示了几何对称性相关的荧光囚禁效应和残余气体凝结诱导的寄生加热效应两种关键机制。

图1 反斯托克斯荧光制冷原理及Yb³⁺: LuLiF4晶体能级结构示意图

研究首先发现，晶体几何对称性会显著影响低温荧光逃逸效率。随着温度降低，共振再吸收和再发射过程减弱，高对称性晶体中部分荧光光子更容易受到全内反射限制而被囚禁，并最终被杂质吸收，降低外量子效率。团队通过优化晶体横截面、降低几何对称性，打破稳定的全内反射传播路径。模拟和实验结果均表明，优化后荧光逃逸效率随温度降低而提高，从而解决低温下的荧光囚禁问题。

在几何囚禁问题得到解决后，研究团队进一步发现，残余水汽凝结成为限制温度继续下降的另一关键因素。当晶体温度降低至135 K以下时，实验结果开始明显偏离理论预测。分析表明，即使真空度达到10^-6 Pa量级，残余水汽仍可能在低温晶体表面凝结形成冰膜，吸收部分泵浦光和反斯托克斯荧光并转化为热。实验提取出的额外热负载与吸收泵浦功率呈良好线性关系，结合冰膜光线追迹和不同真空度下的对照实验，进一步证实了凝结寄生加热对低温制冷性能的限制。

图2 掺杂浓度7.5% Yb³⁺: LuLiF₄晶体的荧光逃逸率和激光制冷特性

图3 制冷功率和寄生热负荷的实验表征

图4 荧光逃逸效率及其对制冷性能影响的理论分析

在揭示上述两种关键限制机制的基础上，团队进一步指出，随着固体激光制冷逐步进入低温区，其主导限制因素也由传统的材料背景吸收和非辐射损耗，逐渐转向荧光囚禁、晶体几何、残余气体凝结以及低温泵浦吸收等系统性问题。通过优化晶体几何构型和真空环境，理论最低可达温度可由74 K进一步降低至56 K；同时，未来还需结合Herriott型多通吸收等技术提高低温区泵浦激光的利用率。

图5 不同几何形状的7.5% Yb³⁺: LuLiF₄样品的激光制冷特性窗口

该研究为固体激光制冷突破液氮温区提供了较为清晰的技术路径，也表明未来低温光学制冷器需要由单一材料优化转向晶体几何、泵浦吸收与真空环境的协同设计。研究成果以Critical Limitations in Cryogenic Laser Cooling of Solids: Symmetry-Related Fluorescence Trapping and Condensation-Induced Parasitic Heating为题发表在Advanced Science期刊。国际领域同行在Nature Reviews Methods Primers上讨论固体激光制冷最新进展时，将本研究工作作为增强光子逃逸和提升制冷效率的代表性成果予以引用。该论文钟标研究员和联合培养硕士研究生张佳宜为共同第一作者，共同通讯作者为钟标研究员和罗二仓研究员。研究得到中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划、理化所所长基金及低温科学与技术全国重点实验室课题的支持。

文章链接： https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202519452