近日，中国科学家团队原创提出限域水/冰介导的“单体分子组装—高分子聚合固化时标分离”新方法，构建具备可控层间距的氧化石墨烯-高分子复合膜分离材料。相关成果以Graphene oxide-polydopamine membranes with controlled interlayer spacing为题发表于《自然》（Nature）。
在二维材料片层之间的限域空间中，水的冻结温度会发生改变，远低于0℃。中国科学院理化技术研究所王健君、薛涵团队联合香港城市大学曾晓成教授团队、北京师范大学方维海院士与朱重钦教授团队等多家单位，利用这一细微却关键的“冰点差异”， 原创提出限域水/冰介导的“单体分子组装—高分子聚合固化时标分离”新方法，采用“先组装控距、后聚合固距”的两步调控机制，破解了氧化石墨烯膜在水环境中“通量、选择性、稳定性”难以兼得的难题，发展出一种稳定和调控二维片层-高分子复合膜材料亚纳米通道的全新策略，进一步实现了对水合直径差异小于0.1 Å的铷离子/钾离子的有效分离。
团队创新思路，巧妙利用膜层间限域水与膜外体相水的冰点差异，将原本相互耦合、难以独立控制的单体组装与聚合固化过程在时间上分离，形成“先组装控距、后聚合固距”的两步调控机制，同步实现氧化石墨烯膜层间距控制和通道结构稳定，从而使膜材料保持水分子快速传输和离子精确分离的特性。
依托这一时标分离方法，进一步实现了高分子支柱的分区可控生长。该方法不仅适用于多巴胺，还可以适配于丙烯酰胺、多元胺-多元酸等能在限域空间内组装交联的分子体系，具有良好通用性。研究团队还结合大量实验与多尺度理论计算，揭示了纳米限域下分子组装、聚合固化及层间距调控的微观机制。
该工作不仅提供了一种利用限域水相变实现反应过程时标分离的新方案，也为二维片层复合膜分离材料的结构调控和性能优化提供了新的理论与实验基础。
从“水结冰”这一常见现象出发，研究团队开辟了一条全新的材料精密制造路径。这项成果标志着我国在二维膜分离材料领域取得重要突破，有望为解决水资源短缺和关键矿产资源供给问题提供新的解决方案。
该工作由中国科学院理化技术研究所王健君团队牵头，联合香港城市大学、北京师范大学相关团队共同完成。论文共同第一作者为中国科学院理化技术研究所卢友华、谢子安，北京师范大学魏莱阳，美国劳伦斯伯克利国家实验室武雪菲；共同通讯作者为王健君（中国科学院理化技术研究所）、薛涵（中国科学院理化技术研究所）、朱重钦（北京师范大学）、曾晓成（香港城市大学）。中国科学院上海高等研究院-上海同步辐射光源为本研究中的广角散射实验提供了重要支持。该研究获得了国家自然科学基金、中国科学院战略性先导科技专项、香港研究资助局、低温科学与技术全国重点实验室开放基金、国家重点研发计划项目等资助。
限域冰控法构建氧化石墨烯二维片层-高分子复合膜材料
限域冰控法构建氧化石墨烯二维片层-高分子复合膜材料
层间距调控分子机制
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