在自然界中生物能够对外界刺激做出反应并产生特定的形状变化，这种响应行为对生物体的生存和繁衍至关重要。在众多材料中，水凝胶因其模量适中，刺激响应条件多样以及生物相容性好等因素而引起了极大的关注。随着仿生学以及材料科学的发展，能够感知和响应外部刺激的智能水凝胶致动器在软体机器人、传感和远程操控等领域显示出良好的应用前景。目前，微加工技术已经将响应型水凝胶致动器的尺寸缩小到微米级。然而，如何在微尺度下构建能够对复杂的微环境进行多重响应的水凝胶微致动器仍然是一个挑战。
中国科学院理化技术研究所仿生智能界面科学中心有机纳米光子学实验室郑美玲研究员团队近日在双刺激协同响应的水凝胶微致动器的研究工作中取得了新进展。该团队通过非对称飞秒激光直写加工制备了一种双刺激协同响应的水凝胶微致动器。该水凝胶微结构对pH/温度的双重协同响应是通过添加功能单体2-（二甲基氨基）乙基甲基丙烯酸酯实现的。通过水凝胶微结构的拉曼光谱分析，解释了不同pH和温度下协同响应的产生机制，并且展示了由pH或温度控制的聚苯乙烯微球的捕获。该研究为设计和制造可控的微尺度致动器提供了一种策略，并在微机器人和微流体中具有应用前景。研究成果发表于Small 2023, 2303166. (DOI: 10.1002/smll.202303166)，硕士研究生王健羽为论文第一作者，金峰副研究员、郑美玲研究员为共同通讯作者。
飞秒激光直写加工技术由于具有超高的空间分辨率、三维加工能力和无需实体掩膜等特点，被广泛用于制备各种三维微结构。作者通过含有功能单体的光敏材料，通过调整激光功率、扫描速度和扫描策略实现了具有不对称交联密度的双重响应水凝胶微结构的制备（图1）。
图1. 双刺激协同响应型水凝胶微致动器的制备与响应机制
进一步，作者制备了含有三个不对称微臂的微致动器来提高对不同环境的刺激响应能力。该微致动器由三个交联密度交替分布的微臂组成。为了更加方便地展示水凝胶微致动器在不同温度及pH条件下的可控性，还使用了直径10微米的聚苯乙烯微球作为目标颗粒在不同条件下进行捕获（图2）。
图2. 双重刺激响应型水凝胶微致动器的捕获行为
最后，作者还描述了一种具有双刺激协同响应特性的微致动器。图3详细地展示了水凝胶微致动器在不同pH与温度协同刺激下的四种形状变化。这种更为丰富的形状变化是由温度升高时的氢键断裂与酸性条件下叔胺基的质子化同时作用产生的。该研究提出的双重刺激协同响应特性相较于单一响应刺激赋予了微制动器更大的可操控性，这一特性使其在微操纵和微型软体机器人方面具有潜在应用。
图3. 水凝胶微致动器的双重刺激协同响应特性
该工作是研究团队前期一系列仿生水凝胶工作的深入和拓展（Adv. Funct. Mater. 2023, 2300293; Adv. Mater. Technol. 2022, 7, 2200276; ACS Appl. Mater. Interfaces 2021, 13, 27796-27805; ACS Appl. Mater. Interfaces 2019, 11, 1782-1789; ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, 42247-42257; Appl. Surf. Sci. 2017, 416, 273-280; J. Mater. Chem. B 2015, 3, 8486-8491; Chem. Soc. Rev. 2015, 44, 5031-5039; J. Mater. Chem. B 2014, 2, 4318-4323）。相关研究工作得到科技部纳米科技重点专项、国家自然科学面上基金、中国科学院国际伙伴计划等项目的大力支持。
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